不久，威尔斯先生又把自己的好友魏雷（Arthur Waley）先生介绍给志摩。此时，魏雷先生在大英博物馆任职，专门从事中国文学研究。志摩与魏雷有更多的对中国文学的共识之处，因此两人在一起话题更多，内容更深入。志摩从魏雷先生那里获得了对文学的新的认识。又由于魏雷先生的引见，志摩又结识了到英国后认识的第一个英国诗人卞因先生身上流露出的一股诗人气质，还是给毛摩留下了很深的印象。
一个偶然的机会，志摩在伦敦国际联盟协会的演讲会上，结识了英国著名作家高斯华绥狄更生（GLDickinson）和他早在国内就仰慕的政坛名人林长民先生。从此建立了与这两位先生的深厚友谊，同时也开始了他人生路途上的转轨和变故。
后经狄更先生的介绍和推荐，1921年春，志摩以特别旁听生的资格进了康桥大学皇家学院学习。他的一生随之与康桥发生了密切的联系。
他曾说：“我一直认为，自己一生最大的机缘是得狄更生先生。是因为他，我才能进到康桥享受这些快乐的日子，而我对文学艺术的兴趣也就这样固定成型了。”狄更生从而成了志摩“弃政从文”，转换人生路南的引路人，也使志摩从此走进了康桥那样一个开启诗人性灵，拔动诗情，令他缠绵，令他陶醉的地方。
志摩后来也曾深情地说：“英伦的日子永远不会使我有遗憾之情；将来有一天我会回思这一段时光，并会忆念到有幸结交了像狄更生和你这种伟大的人物，也接受了启迪性的影响，那时候，我不知道自己是否会动情下泪。”
狄更生先生还把志摩介绍给当时颇有名气的新派画家傅来义（的Rogre Fry）先生，这两人也成了挚友。在英伦的两年间，志摩还数次见过萧伯纳先生，并为萧伯纳先生锋锐的言语，沉着纯正的声音所感动。
在英伦最令志摩难忘的，是有幸目睹了英国著名的女作家曼殊斐尔的风彩。曼殊斐尔的短篇小说结构精致，情感描写细腻哀婉，很使志摩着迷，因此，他一直崇拜曼殊斐尔，向往能见着好。后来，志摩认识了曼殊斐尔的太夫麦雷，因此志摩有了一个与曼殊斐尔见面的机会。志摩与曼殊斐尔会见虽然仅仅只有二十分钟，但就是“那二十分不死的时间”，在他的情感记忆里留下了永久的非凡而纯粹的美感。
“我看了曼殊斐尔像印度最纯流的碧玉似的容貌，受着她充满了灵魂的电流的凝视，感着她最和软的春风似神态，所得的总量我只能称之为一整个的美感。她仿佛是个透明体，你只感讶她粹极的灵彻性，却看不见一些杂质。”与曼殊斐尔的会面，使志摩的灵魂受到了一次美感的冲击，也启示着志摩对理想美的不懈的追求。而曼殊斐尔的不要关心政治的主张，也在很大程度上左右了志摩的政治意识。她说，现代政治的世界，不论哪一国都是一乱堆的残暴和罪恶。还是让文学来纯化心灵，那才是纯粹的美的艺术。
当1923年1月9日，年仅35岁的英国女作家曼殊斐尔在法国去世时，消息传到国内，志摩一时伤感万分，他难忘那“感美感恋最纯粹的一俄顷”。他把他的一腔哀思化成一行行的诗句，写成了《哀曼殊斐尔》，寄托了自己的真心爱慕和深深悼念。
在英伦期间，他的家书像雪片般飞向浙江海宁县硖石镇的老家中，要他们准许儿媳、他的妻子来欧洲。
由于志摩的一再催促，加之张幼仪自幼受现代文明熏陶，也极希望到欧洲游历。1921年冬，得翁姑允许，她远离故土幼儿，到了英国伦敦。与分离数载的丈夫团聚了。
距离剑桥六英里，有个叫沙士顿的小村舍。靠村外有一精致的小院落。风曛日暖，犬吠鸟喧，既幽静闲雅，又富有自然情趣。这儿，就成了志摩夫妇的香巢。每天一大早，他一身轻松地坐车去上学，晚间回家，年轻的妻子早在倚门跂望。饭后，不是双双到康河漫步，眺望傍晚落日景色，就是从心爱的《雪莱诗集》中挑出最精彩的一些诗，细细的吟读、讨论。度过一天最美好的时光。
不久，一些新结识的青年朋友：刘叔和、陈西滢等，都极喜欢光顾这小小家庭，至则大嚼大饮大谈，兴致勃勃地谈论哲学、战争、人类的起源发展，诗……节假日，他最喜欢骑一辆自行车到绿草如茵的田野里撒泼。他最爱去的地方是康河。据说，当年拜伦就最喜欢在这条河畔流连。
志摩像一个情人一样爱恋康河，细心地“伺候着河上的风光”。英国的文明、康桥的文化、名流的思想、罗素的精神、雪莱、拜伦的风流与浪漫，这一切如同一道道洪流，不时地冲击着志摩的灵府，使他开了眼，使他脱了凡胎，使他走上追求爱、美、自由的理想主义之路。
1921年的整个春天，志摩过的惬意、轻松，在给老父亲的信里，总流露出一种满足而又洋洋自得的口气，似乎他此生的道路就此确定，余下的问题，只是如何走得更好一些罢了：“……儿到伦敦以来，顿觉性灵益发开展，求学兴味益深，庶几有成，其在此乎？儿尤喜与英国名士交接，得益倍蓰，真所谓学不完的聪明，儿过一年，始觉一年过法不妥，以前初到美国，回首从前教育如腐朽，到纽约回首第一年如虚度，今后悔去年之未算用，大概下半年又是一种进步之表现，要可喜也。”
然而，在英伦这么久，他还未来得及拜访早已结识的林长民。于是，在一个飘浮着薄雾的早上，他按响了林家的门铃，也在这时，他由见到了林长民的女儿林徽因。林徽因这年十八岁，生得娇艳如花，是出了名的美人。第一次同林小姐见面，志摩就为林徽因纤细的美丽所吸引。
于是，志摩成了林家常客。随着接触的日渐频繁，林徽因也为志摩的绝代才华，坦率赤诚所倾倒。他们在一起谈诗艺、谈书法，出入于剧场、舞厅。这种时候，志摩总是额头发亮，精神焕发，像是整个换了一个人。他爱上了徽因，他现在最怕的是回到沙士顿的那个“家”。从前那般温暖的“香巢”，变得冷清凄凉。他觉得与徽因在一起，才是他浪漫爱情追求的理想伴侣。但他毕竟是有家室的人，徽因能接受他吗？为此，志摩常常莫名地陷入无边的烦恼中。
志摩的变化，没有逃过张幼仪的眼睛。她以女人特有的敏感，体察到其中的奥秘。而志摩确实是个率真坦诚的人，他不愿欺骗妻子，于是，把自己的苦恼一古脑全倒了出来。幼仪心里明白，志摩爱上了林小姐，自己的抚慰与照料，只能使丈夫获得暂时的情感寄托，却不能满足他那颗热烈奔放的心。张幼仪贤惠、善良、识大体，尽管此时已有身孕，还是毅然离开志摩，赴德国柏林求学。
1922年2月，幼仪于柏林生下她与志摩的第二个孩子，一个月后，由两个朋友吴经熊、金岳霖做证人，志摩与张幼仪在德国柏林草草办了离婚手续。他告诉张幼仪，这叫作“自由之偿还自由”，是“彼此重见生命之曙光，不世之荣业”。离婚后，张幼仪继续留在柏林求学。
离婚后的志摩一身轻松，如同卸下了一副不堪负荷的重担，以一种莫可名状的轻快心情，写下了一首题为《笑解烦恼结——送幼仪》的诗，连同《志摩张幼仪离婚通告》，一起发表于报纸上。一桩最严肃的事情，就这样被以最轻率的态度处理了。志摩获得了“自由”，可以毫无挂碍地去追求他“唯一灵魂之伴侣”了。
但是，可悲的是，他面前并没有一条用金子铺砌的大道，命运残酷地玩弄了他。美丽多才的林徽因，固然极其爱慕志摩，一见倾心，相见恨晚。但她另有自己的苦衷，她的家人亲友强烈地反对她与志摩所建立的关系，且她早已与梁启超的公子梁思成定有婚约；她也另有自己做人的原则，她不可能拿自己的整个人生去做毫无把握的赌博。就在徐、张离婚之际，她已随同她的父亲扬帆归国了。
志摩满腹愁苦，对着浩淼的大西洋发怔。他不得不接受这由他自己一手酿成的苦果。
在柏林，志摩与张幼仪，轻而易举地解除了婚姻关系，他们两人都没有把这看得有多么重。但在硖石老家和北京亲友间，问题就不那么简单了，这一爆炸性新闻把不少人惊得目瞪口呆。老人乍闻消息，暴跳如雷。但天各一方，硖石镇上的一家之长，威风再足，无奈管不了在欧洲发生的事。
老人伤透了心，再也不能原谅儿子。他给柏林的张幼仪写去一封言词恳切令人心酸落泪的信，坚决挽留她留在徐家，认作干女儿。张幼仪和娘家父兄同意了这个意见。老头子的用意很清楚，宁可丢掉独生儿子，也不能舍弃贤德能干的儿媳妇。志摩在他的家庭中，成了一个不受欢迎的人。
与张幼仪离婚，志摩感情震荡厉害，于是向饱经世事沧桑的梁启超请教，希望由这位学贯天人的大智者那里得到点安慰。没想到，迎面而来的，是一阵劈头盖脸的痛斥。梁任公以老师资格，对志摩大加申斥。志摩自然不能接受，认为这是敢爱敢恨的表现。
这中间，只有为人温厚大度的胡适之，对志摩的行为表示理解。在他看来，志摩是个“思想主义者”，他之所以冒着危险、费尽心血，牺牲安逸，家庭，名誉，无非为的是“去追求、去试验一个梦想之神圣境界”，应该给予尊重、同情才对。不过，在对一件事情众口一辞所形成的舆论中，胡适之为志摩做的辩解，并不比震耳欲聋的霹雷阵中几只蚊子嗡嗡声强多少。
志摩具有诗人的气质，诗人的才情，这是所有了解他的人都承认的。但一直到二十六岁以前，他就未曾产生过诗的冲动，从没想到还会有做一个诗人的可能。是什么力量唤醒了这颗诗魂？据志摩自己说，那时，他的性灵（志摩的独特用语）中忽然意外地“吹着了一阵奇异的风”，从此心头被“一份深刻的忧郁占定”。这是无需解释的，所谓“奇异的风”“深刻的忧郁”，无非是这时期生活中那些搅乱了他的心境平衡、给他带来无穷痛苦的东西。与幼仪的离婚，徽因的回国，亲人朋友的不理解，对一直一帆风顺的志摩来说，无疑都是沉重的打击。
诗人总是有着与众不同的怪脾气。人们离弃了他，只有一个十分忠实又依恋的朋友——大自然。他们在人间受了委屈，感到孤独时，总喜欢回到大自然中，与它亲密相处，倾诉心曲。对父母、爱人、朋友需要保守的秘密，对大自然则完全没有这种必要。诗人与大自然，永远是一对最要好的朋友。
志摩在心灵受到创伤，感到寂寞与苦闷的时候，想到的朋友，首先是他的康桥。他感谢康桥，承认康桥是孕育了他心他智他情他爱以至他诗歌精魂的摇篮：
……赖你和悦宁静
的环境，和圣洁欢乐的光阴，
我心我智，方始经爬梳洗涤，
灵苗随春草怒生，沐日月光辉，
听自然音乐，哺啜古今不朽
一强伴汝亲栽育——的文艺精英。
他告诉康桥，他热爱生活，是因为生活中存在“美”。而追求美，将是他毕生使命。因为爱美精神已化入血液、渗入心脏。志摩对康桥的深情，达到了发痴的程度。他说，他懂得生活是受康桥的启示，他的知识是康桥所给予，甚至他的生命都自和康桥交上朋友开始。这是一种超乎感官、也超乎自然的密切契合。
有一次，志摩在康桥漫步，看到一群羊沿着一条大路远远地走来。羊群背后是一片壮丽的夕阳西下景色，满天云霞涵盖着一片古原、一条古道，一群蠕动的羊群。整个天和地，一片金黄、一球雪白、一处深翠、一抹绛紫、一脉淡褐，像是由一只神异的巨手调配了各种对比鲜明的色彩组成了一幅神秘而深邃的图案，艳丽、热烈而又朦胧幽深。他心头“顿时感着神圣般的压迫”，扑地跪倒在地上，把点点热泪洒在发烫的土地上。
阴差阳错，一条河作成了一位诗人。当年雄心勃勃，要做“中国的Hamilton”，到头来，用过功顶过真的经济学、社会学都抛向九霄云外，到头来，却成为了一位浪漫派诗人，中国现代诗歌史上的泰斗。
“我这样一个人如其会成功一个诗人——那还有什么话说。”诗人的叹息里该包含了多少感喟！怀着这种矛盾万端的心情，1922年10月间，志摩启程归国了。
1923年后，自英伦归国的志摩在西单牌楼石虎胡同七号安居下来。院子内，有一松坡图书馆。由梁启超推荐，他在其中的第二馆（外文馆）里担任了英文秘书。后来，还在北京大学等处担任了教职。
石虎胡同七号的生活是奋发努力、富有收获的。在国外漂泊的四年，不仅拓宽了他的胸怀眼界，可以尽情地呼吸吐纳着新鲜空气，而且他的思想意识逐渐朝着一个方面发展、固定下来。他回首往昔，不胜感慨，觉得过去整个生活过程就是“冒险—痛苦—失败—失望”。他曾经企图在限制重重的生命里寻找一些不变的价值，在充满谎言和欺骗的世界上寻找经久不磨的真，最后都失败了。由失败而失望，他敏感的心灵经验了一种深刻而持久的痛楚。
于是，他开始把自己的心绪寄托给美丽的诗行，当他痛苦的时候，诗的灵感便源源而来。它们好像早就在某一处埋伏着，只待瞅准一个机会，便不择地而出，汇成一片诗情诗意的海。志摩惊喜的发现，在他的性灵深处，有一个顽皮的小精灵，这精灵，如今已经被他一把掠住了。
志摩作诗，相信灵感，相信天才，他也颇以具有诗才自负。不过，真的写起诗来，一点不含糊，他可是舍得投进全副精力，甚至整个生命。热爱诗的人才懂得尊重它。要志摩苟且从事，那他是不答应的。
